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子計畫一---飛秒超強光雷射化學之研究；子計畫二---有機太陽能電池光物理之研究
(2009)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系(所)
計畫名稱：子計畫1.飛秒超強光雷射化學之研究主持人：林聖賢共同主持人：寺西慶哲經費來源：行政院國家科學委員會關鍵詞：高功率雷射、游離、解離、超激發態本計畫中，我們持續探討發展高功率雷射質譜技術的可行性。為此，我們與實驗團隊合作，已完成甲烷和環戊酮在高功率雷射下的游離與解離研究；接下來的步驟，我們將轉以生物與藥物相關分子作為研究對象。我們最近也發展了以高功率雷射產生原子與分子超激發態的理論；為驗證此理論，我們將與實驗團隊合作，將此理論應用於氧分子和甲醛的研究。 ----------------------------------------------------------------------------------------------- 計畫名稱：子計畫2.有機太陽能電池光物理之研究主持人：林聖賢共同主持人：寺西慶哲經費來源：行政院國家科學委員會關鍵詞：聚集體、激子、太陽能電池、量子控制、埃秒過程發現在染料感光有機太陽能電池中，吸附於半導體奈米粒子上的染料分子很容易形成聚集體。這表示分子激子的光譜與動力學在有機太陽能電池裡扮演了重要角色。本計畫中，我們將研究有機太陽能電池裡能帶內與能帶間激子動力學，以及激子對於光致電子轉移的影響。最近，中研院原分所的研究團隊發展出埃秒雷射（0.4 飛秒）；我們將發展相關的理論，處理埃秒等級時間解析之激發─探測實驗，並應用於太陽能電池的光致電子轉移。寺西慶哲博士是交通大學一位新的研究成員，專長於量子控制理論。我們將合作設計一控制系統，以改進太陽能電池的電子轉移效率。
子計畫一:密度矩陣方法的研究；子計畫二：圓錐交叉方法的研究；子計畫三：振動鬆弛方法的研究
(2012)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
計畫名稱：子計畫一密度矩陣方法的研究使用飛秒時間分辨實驗研究超快過程中，時常觀測到quantum beat。因此要分析所測量的飛秒時間分辨光譜、密度矩陣是最理想的方法。因為它能同時描述體系的population 和phase (或coherance)的動態。在本計劃我們將發展利用密度矩陣方法來描述體系的population 及phase 的動態及解析利用飛秒 pump-probe 實驗量測的結果。 ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 計畫名稱：子計畫二圓錐交义方法的研究在這個項目中，ππ*-nπ*吡嗪的無輻射程將作為一個例子來研究圓錐交义的重要性。2010 年Suzuki 的團隊利用22 飛秒時間分辨的雷射研究吡嗪ππ*態的動態。在這種情況下，圓錐交义普遍認為這種非絕熱過程中發揮了重要作用，此計畫將探討如何利用圓錐交义的非絕熱過程及飛秒時間分辨光譜的影響。 ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 計畫名稱：子計畫三振動鬆弛方法的研究另一個重要的超快過程，振動鬆弛此種過程發生在sub-ps 及ps 的時段，從來没有被詳細研究過。此計畫將著重研究此過程。將選擇水二聚體振動鬆弛為例子來做計算。振動鬆弛的主要原因是振動模式之間的耦合所造成。
子計畫一:飛秒超強光雷射之研究; 子計畫二: 光化學的超快過程之研究
(2011)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
近來我們利用雷射偏振性，研究對掌性分子環電流方向之量子控制，並發現伴隨的振動光譜變化。而在理論層面，受限於需採用薛丁格方程式的數值解，只能考慮兩個振動模式。我們計畫利用密度矩陣來處理量子控制問題，此方法可容納更多振動模式，並可應用於處理其它量子控制問題。在高功率雷射化學領域，S. L. Chin 等人觀察到惰性氣體原子與一氧化碳等分子的居量陷俘現象。本計畫中我們利用廣義Keldysh 理論研究此問題，初步計算已獲致相當良好的成果。關於分子的高功率雷射游離─解離，母離子在外加雷射電場影響下能發生解離（100 飛秒之內）；解離亦能發生在雷射電場範圍之外。本計畫中我們研究第一種離子解離模式，初步結果顯示取決於雷射強度（大於每平方公分1014 瓦），在飛秒時域中離子分解非常明顯。近來我們在吸收與螢光光譜、輻射性與非輻射性躍遷的第一原理量子化學計算獲得諸多成果，包括典型分子如甲醛、苯、吡咯、嘧啶等之S1 → S0 生命期，理論與實驗結果的一致性令人滿意。圓錐交點多年來引起相當程度重視，最近（2010 年）Suzuki 等人利用20 飛秒雷射研究吡咯S2 電子態動力學，發現其生命期為22 飛秒。然而，雖然在光電子訊號中觀察到量子拍現象，他們並未納入考慮以決定S2 電子態生命期。本計畫中我們將採用密度矩陣方法，同時考慮居量與相干性，分析其實驗數據以正確決定S2 生命期，也將建立處理圓錐交點之非輻射性過程理論。最近Singh 等人利用埃秒脈衝列將D2 激發至D2 +，以時間延遲與紅外光來控制電子定域化。本計畫中我們將利用密度矩陣方法來處理控制埃秒電子運動。
子計畫一：飛秒超強光雷射之研究；子計畫二：光化學的超快過程之研究
(2010)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
我們在本計畫中與實驗團隊合作，研究高功率雷射所致2-甲基及3-甲基環戊酮的游離性解離反應中，甲基取代位置的效應。雷射功率較低（小於1014 瓦／平方公分）時，分子解離符合統計結果，可用RRKM 理論解釋。當功率增加，另一種解離途徑──場輔助解離隨之浮現。故本計畫另一目的在於以理論研究場輔助解離，將以時間相關絕熱理論描述之。初步研究成果顯示，某些時段中位能面呈現可解離狀態，而其他時段則為不可解離的穩定狀態，這與場輔助解離現象相符。由於時間相關絕熱理論本身尚未有深入研究，我們除了將它應用於場輔助解離之外，亦將推廣之以解釋表面加強拉曼散射、尖端加強拉曼散射等。光致質子（或氫原子）轉移反應中，所觀察到的同位素效應不如預期的明顯，因此我們在本計畫中將以不同的角度處理光致質子（或氫原子）轉移問題：將此過程視為兩個激發態位能面（初始激發態位能面與轉移後的最終激發態位能面）之間的躍遷，亦即視為非絕熱躍遷。初步結果顯示，強耦合狀況下可得到Marcus 類型方程式，具有顯著的溫度效應；弱耦合狀況下則得到量子速率表示式，溫度效應減弱。預期同位素效應並不明顯，乃是因為在非絕熱躍遷中，Franck-Condon 因子佔有非常重要的角色。目前商業化的量子化學計算程式已可提供可靠的非簡諧位能面，故能用以研究凝態分子的振動弛豫、孤立分子（無碰撞環境）的分子內振動弛豫等等。本計畫將利用我們於1970 年代提出的耦合振子模型，結合絕熱近似、ab initio 計算位能面來研究此類重要問題。與此相關的予體分子及受體分子間振動能轉移問題也將進行研究。
有機─無機混合奈米結構的光捕獲其激發與電荷轉移機制之研究
(2013)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
有機─無機混合奈米結構的光捕獲其激發與電荷轉移機制之研究
(2014)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
本計畫之主要内容，在於合成不同結構組織之分子一無機半導體混合奈米結構，研究其光電性質，以控制此類分子系統之相關特性。我們將利用超快瞬變吸收、時間解析螢光，在有無外加電場下研究電子相關過程與結構組織變化，並特別關注激發、電荷轉移、電荷載體受光分離與重組的機制。本計畫主要科學目的，為判定以分子/固態方式描述奈米分子與半導體混合系統的應用性與限制性，有助於了解並改進聚合物與半導體或其他有機一無機混合材質製成之奈米光電元件的效能。
有機─無機混合奈米結構的光捕獲其激發與電荷轉移機制之研究
(2015)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
第一部分：光化學中分子內振動弛豫；第二部分：電子和頻光譜理論
(2013)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
第一部分：合頻光譜的理論與應用；第二部分：IVR計算及RRKM理論的探討。
(2014)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
第一部分：表面增強和頻光譜；第二部分：光激發旋光性芳香分子的電子與振動量子動態學與光捕捉複合物的量子控制
(2015)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
納米系統中漲落引起的傳輸( I )
(2015)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
納米系統中漲落引起的傳輸( II )
(2016)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
飛秒超強光雷射化學之研究(I)；有機太陽能電池光物理之研究(II)
(2008)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系(所)
交通大學應用化學系計畫名稱：子計畫1.--飛秒超強光雷射化學之研究研究者：林聖賢經費來源：行政院國家科學委員會關鍵詞：超強光雷射；分子游離；分子分解；質譜超強光雷射(強度大於1012W/cm2)技術已變成一普遍的研究工具。最近，我們發展了一處理利用超強光雷射游離/分解分子的理論。在本計畫我們將利用此理論來探討使用此種超強光雷射的分子質譜儀的理論。我們發現利用強光雷射游離/分解分子的速率非常有效於做為質譜儀的光源，同時也可以做為MALD 的光源。我們也同時利用我們的理論來研究超強光雷射與分子作用而產生的High-harmonic generation (HHG)。HHG 可提供UV 及X-ray 波長的雷射。我們也將研究利用強光雷射來激發分子的高激發態的理論。 ----------------------------------------------------------------------------------------------- 計畫名稱：子計畫2.--有機太陽能電池光物理之研究研究者：林聖賢經費來源：行政院國家科學委員會關鍵詞：機太陽能電池；電子躍遷；吸收光譜；發光光譜由於有機太陽能電池的前景看漲，因此關於此類的研究被受重視。但有機太陽能電池的電子躍遷發生通常少於100 飛秒，在此時間內，振動鬆弛是無法充分完成而達到振動平衡，因此傳統的電子躍遷理論是無法應用去解釋有機太陽能電池。因此我們發展了一個新的電子躍遷理論。在本計劃我們準備利用此理論來解釋交通大學刁教授的 Zn-porphyrin/TiO2 體系的實驗結果。我們也要研究染料分子的aggregation 的影響及 anharmonic effect 對光譜及電子轉移的影響。
飛秒雷射激發下電漿子金屬奈米粒子輔助多光子聚合過程之資訊記錄
(2010)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
在近場飛秒雷射激發下，電漿子共振所促成金屬奈米粒子吸收多光子而發生聚合反應，是一個新的凝態化學基礎問題。本計畫目的在於以多種金屬奈米粒子與聚合物研究電漿子輔助多光子聚合的機制，並在聚合薄膜中創造三維結構以用於記錄資訊。這種三維結構在工業應用上相當有利，原因有二：(1)其尺寸遠小於傳統光學元件的繞射極限，因此可在現有資訊媒材上達到更高記錄密度；(2)由於電漿子共振位置及周圍介質介電傳導性不同，可在同一記錄空間中使用不同雷射波長進行多次記錄。此類三維結構的性質將以近場顯微鏡（掃描穿隧式顯微鏡、原子力顯微鏡、近場掃瞄光學顯微鏡）、傅立葉紅外光顯微鏡和電子顯微鏡研究。奈米粒子周邊的電場分佈，將利用自行研發的電腦軟體，以有限差異時間域方法進行數值計算而得；奈米叢簇的電子結構則以量子化學方法計算之。此外，叢簇中化學反應速率常數與聚合物片段和奈米粒子間相對位置的相關性，亦將予以估算。這些理論計算結果都將與實驗所得數值比較。
飛秒雷射激發下電漿子金屬奈米粒子輔助多光子聚合過程之資訊記錄(II)( I )
(2011)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）
飛秒雷射激發下電漿子金屬奈米粒子輔助多光子聚合過程之資訊記錄(II)(2/2)
(2012)
林聖賢
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LIN SHENG HSIEN
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國立交通大學應用化學系（所）