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太陽能及乙醇/氫氣轉換之量子化學計算模擬及實驗驗證（第三年）
(2007)
林明璋
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M. C. Lin
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國立交通大學理學院{分子科學研究中心}
本計劃繼續結合於2004年5月由「國家高速網路與計算中心」協助組織的「台灣計算化學聯盟」(Taiwan Computational Chemistry Consortium, TCCC)中的兩組計算化學家，利用最先進的計算技術進行大尺度的理論計算，以瞭解製造InN/QD/TiO2奈米粒子薄膜和乙醇-氫氣轉化的機制。第一組專家將研究自組官能基加上拉電子或推電子的元素，如>BO-Ti, >PO-Ti或>Si=(OTi)2等對InN和TiO2的結合強度以及其對光電轉換效率的影響。這些界面物質可以利用氫氧化的TiO2, (HO-Ti)x或Ti(OH)4與BCl3, PCl3或SiCl4反應，脫去HCl而形成。也可以B(OH)3, P(OH)3或Si(OH)4水溶液直接浸附在多孔的TiO2奈米薄膜，去水後產生HOB(O)O, HOP(O)O及(HO)2Si(O)O等聯鍵。利用量子化學計算可以來研究這些反應在TiO2上之產物結構。官能化的表面也可與三甲基銦, (CH3)3In, NHx (x=1, 2)或SiHx(x=1-3)反應以產生量子點(quantum dots, QDs) 及/或InN和Si的奈米粒子薄膜，以增進InN/QDs/TiO2系統中的光電流。實驗上，活化的NHx和SiHx可以利用熟知的NH3和SiH4利用微波或催化分解來產生。吾人將與核能研究所密切合作進行相輔相成的理論和實驗工作，以對製程的改進和提昇太陽能的轉換效率作出貢獻。第二組專家將以Schmidt等人[Science, 2004, 303, 993]所使用之技術作為依據，對燃料電池所應用到的乙醇轉化為氫氣的過程加以研究。實驗的工作也將和理論計算工作同時進行，以一個小的反應器來鑑測各種催化劑對於乙醇的部份氧化之效果。實驗的結果可以和理論計算結果相互比對並相輔相成。吾人將先進行Rh/CeO2系統的研究以瞭解Rh/CeO2將乙醇轉化為氫氣的機制並找出為何它可以有如此高的轉化效率的原因。所得的數據將可與其他有可能較具經濟效益的奈米粒子催化劑，如CuO/Al2O3、Cu2O/Al2O3 (以CuxO/Al2O3代表之)等之研究相比較，再者，ZnO及ZrO2的功能也要研究，取代CeO2。實驗與理論的密切結合將可以很有效地產生有用的數據以供實際設計及製造較具經濟效益且具相似轉化效率的燃料電池參考。　　此計劃亦將訓練一批優秀的計算化學家以及博、碩士班學生，為台灣相關的材料化學之理論研究作出貢獻。
應用於太陽能轉換之量子點敏化InN/TiO2奈米粒子薄膜研發（第三年）
(2007)
林明璋
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M. C. Lin
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國立交通大學理學院{分子科學研究中心}
本計劃擬繼續分三部份進行量子點增益的InN/TiO2奈米粒子薄膜研發：A. InN//InP Q-dots//TiO2薄膜的製備－InP量子點可以利用有機金屬化學蒸鍍法(OMCVD)，將TMIn 和PH3沈積在TiO2奈米粒子薄膜上產生InP。InP與TiO2的鍵結強化可以利用預先將TiO2羥基化後再與In(CH3)3反應形成一層TiO-In(CH3)2。根據我們最近所進行的量子化學計算結果顯示此TiO-In之鍵結應該相當強。InP量子點也可以利用如Nozik所使用之濕式化學反應來合成。但因Nozik的造作方法不易產生良好的InP量子點，並且重要的磷原料有劇毒，吾人將以一種新的製造程序將TiO2奈米薄膜浸入P(OH)3高濃渡溶液，乾燥後在400-500K與In(CH3)3反應。此法可能可以製造穩固接連在TiO2之InP量子點。B. InN//Si Q-dots//TiO2薄膜的製備－藉由電漿沈積法，使用適當的矽元素之化學蒸鍍前驅物，如SiH4或Si2H6，則可以很有效率地在TiO2奈米粒子薄膜上生長矽量子點或矽奈米粒子。我們預期矽元素經電漿化學蒸鍍在Ti(O-SiXn), X=H, Cl的吸附層上，視化學蒸鍍的時間而定，可在TiO2奈米粒子薄膜上形成矽量子點或矽奈米粒子。接著，我們可利用有機金屬化學蒸鍍法，以InN或InGaN(以In(Ga)N代表之)包覆那些附著於TiO2上的Si量子點。此In(Ga)N不僅具有光學活性，且很穩定在光電轉換應用中保護矽量子點使之不與空氣起化學反應，或者在分解水的應用中不與電解液溶液反應。倘若In(Ga)N//Si Q-dots//TiO2系統被證實在光電轉換中極有效率，則此體系可能是一個極具經濟效益的系統，因為相較之下，多晶形矽系統需要極大量的高品質之矽。此系統的研製已與核能所的科學家共同合作，目前，初步結果已顯示光電效用，將來的計畫在於如何增進此效率。在本計畫中，所有研製出來的薄膜都將利用薄膜的光電流量測以分析其電子轉移的效率，並利用紫外/可見光及紅外光區的飛秒雷射系統以泵-探（pump-probe）技術研究其電子轉移的動態學。此外，我們亦將利用相關設施進行薄膜表面的特性分析，如：X光光電子譜(XPS)、紫外光光電子譜(UPS)及X光繞射。C. 在In(Ga)N及TiO2中間加入半導體和金及其他金屬量子點以促進太陽能轉換效率，其中包含InSx、InTex等量子點。