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Non-Born-Oppenheimer 動力學的混合量子和古典理論與計算
(2007)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系(所)
自從2005年8月我被聘為國立交通大學助理教授以來，我們所取得的一個重要的成就是，推導出一個新的非絕熱的隧穿幾率的解析公式，結合半古典non-Born-Oppenheimer trajectory surface hopping方法，該公式可以用於non-Born-Oppenheimerdon動力學的模擬中，並對分子動力學的模擬的計算精度有很大的提高作用，特別是對光化學中各種錐形交叉引起的非絕熱轉移貢獻可以更好的定量描述。對涉及三原子和四原子的非絕熱的反應系統，我們將研究非絕熱的隧穿效應，這個效應可以解釋O(3P)+ CO反應的振動轉動分佈的實驗結果，特別是對低振動態，能夠更合理解釋理論和實驗產生的差異。這個效應也可以用來解釋實驗S(1D) + H2/ D2反應中發現的非尋常同位素效應，而至今沒有合理的理論計算結果及解釋。當涉及到更大的多原子系統，我們應該考慮一種QM/MM方法，處理非絕熱躍遷問題。對於反應中涉及到鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們用量子力學或者我們開發的精密半古典方法來處理；對於其他沒有鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們可以用經典系綜方法來描述。我們計畫用這個思路首先研究azobenzene光致異構化的機制的trans-to-cis 和 cis-t-trans變換和pyrazine吸收光譜。對於非絕熱動力學涉及到能量和電子在不同相的介面傳遞（特別是超快過程）。核的運動必須用量子化的概念來處理，而通常激發態勢能面很難精確得到，我們將運用原分所林聖賢院士發展的一種簡諧微擾近似方法來處理該難題，一個改進的方向是包含高階的非簡諧貢獻，沿著這個思路我們已經成功地推導出非簡諧效應的一階修正，並正在用於解釋一些實驗結果。二階的簡諧效應的推導將是下一步工作。
光化學中的分子反應動力學和光譜理論與應用
(2015)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系（所）
光化學中的分子反應動力學和光譜理論與應用
(2016)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系（所）
光化學中的分子反應動力學和光譜理論與應用
(2014)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系（所）
光化學分子光譜和反應動力學中的絕熱和非絕熱躍遷的理論與應用
(2011)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系（所）
(1)使用包含Duschinsky and Herzberg-Teller效應的簡諧Franck-Condom公式，模擬phthalocyanine (ZnPc, 165 normal modes) 和tetrabenzoporphyrin (ZnTBP, 177 normal modes)分子吸收和熒光光譜，解釋高分辨實驗光譜線在Q-band區的標定，理論結果很好的描述了實驗光譜。尤其是對於ZnPc和ZnTBP分子光譜差異性和同樣性給於了很好理論解釋。(2) 使用缺電子的嘧啶作為一種有效的pi-spacer，並結合cyanoacrylic acid anchoring group設計產生染料分子的吸收光譜紅移，更好的與太陽光譜重疊並增強了捕光效率。有效的電子從予體到受體的轉移影響染料敏化太陽能電池的性能，我們發現這不僅依賴於外在的吸收光譜強度，還取決於電子激發的內在特點。我們提出了缺電子的嘧啶理論，使染料敏化太陽能電池有很好的光電轉換效率。(3)使用非簡諧Franck-Condon 公式模擬pyrimidine分子的吸收和熒光光譜，理論結果很好的描述了實驗光譜。我們發現非簡諧的貢獻對於pyrimidine分子吸收和熒光強度減弱和增強是重要的。
光化學分子光譜和反應動力學中的絕熱和非絕熱躍遷的理論與應用
(2013)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系（所）
(1)使用包含Duschinsky and Herzberg-Teller效應的簡諧Franck-Condom公式，模擬phthalocyanine (ZnPc, 165 normal modes) 和tetrabenzoporphyrin (ZnTBP, 177 normal modes)分子吸收和熒光光譜，解釋高分辨實驗光譜線在Q-band區的標定，理論結果很好的描述了實驗光譜。尤其是對於ZnPc和ZnTBP分子光譜差異性和同樣性給於了很好理論解釋。(2) 使用缺電子的嘧啶作為一種有效的pi-spacer，並結合cyanoacrylic acid anchoring group設計產生染料分子的吸收光譜紅移，更好的與太陽光譜重疊並增強了捕光效率。有效的電子從予體到受體的轉移影響染料敏化太陽能電池的性能，我們發現這不僅依賴於外在的吸收光譜強度，還取決於電子激發的內在特點。我們提出了缺電子的嘧啶理論，使染料敏化太陽能電池有很好的光電轉換效率。(3)使用非簡諧Franck-Condon 公式模擬pyrimidine分子的吸收和熒光光譜，理論結果很好的描述了實驗光譜。我們發現非簡諧的貢獻對於pyrimidine分子吸收和熒光強度減弱和增強是重要的。
光化學分子光譜和反應動力學中的絕熱和非絕熱躍遷的理論與應用
(2012)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系（所）
(1)使用包含Duschinsky and Herzberg-Teller效應的簡諧Franck-Condom公式，模擬phthalocyanine (ZnPc, 165 normal modes) 和tetrabenzoporphyrin (ZnTBP, 177 normal modes)分子吸收和熒光光譜，解釋高分辨實驗光譜線在Q-band區的標定，理論結果很好的描述了實驗光譜。尤其是對於ZnPc和ZnTBP分子光譜差異性和同樣性給於了很好理論解釋。(2) 使用缺電子的嘧啶作為一種有效的pi-spacer，並結合cyanoacrylic acid anchoring group設計產生染料分子的吸收光譜紅移，更好的與太陽光譜重疊並增強了捕光效率。有效的電子從予體到受體的轉移影響染料敏化太陽能電池的性能，我們發現這不僅依賴於外在的吸收光譜強度，還取決於電子激發的內在特點。我們提出了缺電子的嘧啶理論，使染料敏化太陽能電池有很好的光電轉換效率。(3)使用非簡諧Franck-Condon 公式模擬pyrimidine分子的吸收和熒光光譜，理論結果很好的描述了實驗光譜。我們發現非簡諧的貢獻對於pyrimidine分子吸收和熒光強度減弱和增強是重要的。
非包爾-歐本海默分子動力學理論與在光化學中的應用
(2009)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系(所)
自從2005 年8 月我被聘為國立交通大學助理教授以來，我們所取得的一個重要的成就是;(1) 推導出一個新的非絕熱的隧穿幾率的解析公式，結合半古典 non-Born-Oppenheimer trajectory surface hopping 方法，該公式可以用於 non-Born-Oppenheimerdon 動力學的模擬中，並對分子動力學的模擬的計算精度有很大的提高作用，特別是對光化學中各種錐形交叉引起的非絕熱轉移貢獻可以更好的定量描述。(2) 另一工作是使用非絕熱的幾率解析公式調節鐳射參數來設計和控制化學反應。(3) 新的計劃涉及到半導體材料熱電效應，使用熱力狀態函數和第一原理電子結構計算來研究。對涉及三原子和四原子的非絕熱的反應系統，我們將研究非絕熱的隧穿效應，這個效應可以解釋O(3P)+ CO 反應的振動轉動分佈的實驗結果，特別是對低振動態，能夠更合理解釋理論和實驗產生的差異。這個效應也可以用來解釋實驗S(1D) + H2/ D2 反應中發現的非尋常同位素效應，而至今沒有合理的理論計算結果及解釋。目前，我們使用high-level 第一原理電子結構計算方法(CASSCF)來計算O+CO 非絕熱反應勢能表面。當涉及到更大的多原子系統，我們應該考慮一種QM/MM 方法，處理非絕熱躍遷問題。對於反應中涉及到鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們用量子力學或者我們開發的精密半古典方法來處理；對於其他沒有鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們可以用經典系綜方法來描述。我們計畫用這個思路首先研究azobenzene 光致異構化的機制的 trans-to-cis 和 cis-t-trans 變換和pyrazine 吸收光譜。目前，我們使用Born-Oppenheimer 近似及Frank-Condon 重疊的方法研究了pyrazine 的第一和第二激發態吸收光譜。對於非絕熱動力學涉及到能量和電子在不同相的介面傳遞（特別是超快過程）。核的運動必須用量子化的概念來處理，而通常激發態勢能面很難精確得到，我們將運用原分所林聖賢院士發展的一種簡諧微擾近似方法來處理該難題，一個改進的方向是包含高階的非簡諧貢獻，沿著這個思路我們已經成功地推導出非簡諧效應的一階修正，並正在用於解釋一些實驗結果。二階的簡諧效應的推導將是下一步工作。目前，我們做了初步的計算關於ZnCAPEBPP 吸收光譜，電子轉移速率將是下一步工作。
非包爾-歐本海默分子動力學理論與在光化學中的應用
(2010)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系（所）
自從2005 年8 月我被聘為國立交通大學助理教授以來，我們所取得的一個重要的成就是;(1) 推導出一個新的非絕熱的隧穿幾率的解析公式，結合半古典 non-Born-Oppenheimer trajectory surface hopping 方法，該公式可以用於 non-Born-Oppenheimerdon 動力學的模擬中，並對分子動力學的模擬的計算精度有很大的提高作用，特別是對光化學中各種錐形交叉引起的非絕熱轉移貢獻可以更好的定量描述。(2) 另一工作是使用非絕熱的幾率解析公式調節鐳射參數來設計和控制化學反應。(3) 新的計劃涉及到半導體材料熱電效應，使用熱力狀態函數和第一原理電子結構計算來研究。對涉及三原子和四原子的非絕熱的反應系統，我們將研究非絕熱的隧穿效應，這個效應可以解釋O(3P)+ CO 反應的振動轉動分佈的實驗結果，特別是對低振動態，能夠更合理解釋理論和實驗產生的差異。這個效應也可以用來解釋實驗S(1D) + H2/ D2 反應中發現的非尋常同位素效應，而至今沒有合理的理論計算結果及解釋。目前，我們使用high-level 第一原理電子結構計算方法(CASSCF)來計算O+CO 非絕熱反應勢能表面。當涉及到更大的多原子系統，我們應該考慮一種QM/MM 方法，處理非絕熱躍遷問題。對於反應中涉及到鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們用量子力學或者我們開發的精密半古典方法來處理；對於其他沒有鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們可以用經典系綜方法來描述。我們計畫用這個思路首先研究azobenzene 光致異構化的機制的 trans-to-cis 和 cis-t-trans 變換和pyrazine 吸收光譜。目前，我們使用Born-Oppenheimer 近似及Frank-Condon 重疊的方法研究了pyrazine 的第一和第二激發態吸收光譜。對於非絕熱動力學涉及到能量和電子在不同相的介面傳遞（特別是超快過程）。核的運動必須用量子化的概念來處理，而通常激發態勢能面很難精確得到，我們將運用原分所林聖賢院士發展的一種簡諧微擾近似方法來處理該難題，一個改進的方向是包含高階的非簡諧貢獻，沿著這個思路我們已經成功地推導出非簡諧效應的一階修正，並正在用於解釋一些實驗結果。二階的簡諧效應的推導將是下一步工作。目前，我們做了初步的計算關於ZnCAPEBPP 吸收光譜，電子轉移速率將是下一步工作。
非包爾-歐本海默分子動力學理論與在光化學中的應用
(2008)
朱超原
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SHU Chogen
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國立交通大學應用化學系(所)
自從2005 年8 月我被聘為國立交通大學助理教授以來，我們所取得的一個重要的成就是;(1) 推導出一個新的非絕熱的隧穿幾率的解析公式，結合半古典 non-Born-Oppenheimer trajectory surface hopping 方法，該公式可以用於 non-Born-Oppenheimerdon 動力學的模擬中，並對分子動力學的模擬的計算精度有很大的提高作用，特別是對光化學中各種錐形交叉引起的非絕熱轉移貢獻可以更好的定量描述。(2) 另一工作是使用非絕熱的幾率解析公式調節鐳射參數來設計和控制化學反應。(3) 新的計劃涉及到半導體材料熱電效應，使用熱力狀態函數和第一原理電子結構計算來研究。對涉及三原子和四原子的非絕熱的反應系統，我們將研究非絕熱的隧穿效應，這個效應可以解釋O(3P)+ CO 反應的振動轉動分佈的實驗結果，特別是對低振動態，能夠更合理解釋理論和實驗產生的差異。這個效應也可以用來解釋實驗S(1D) + H2/ D2 反應中發現的非尋常同位素效應，而至今沒有合理的理論計算結果及解釋。目前，我們使用high-level 第一原理電子結構計算方法(CASSCF)來計算O+CO 非絕熱反應勢能表面。當涉及到更大的多原子系統，我們應該考慮一種QM/MM 方法，處理非絕熱躍遷問題。對於反應中涉及到鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們用量子力學或者我們開發的精密半古典方法來處理；對於其他沒有鍵的形成和斷裂的原子和分子，我們可以用經典系綜方法來描述。我們計畫用這個思路首先研究azobenzene 光致異構化的機制的 trans-to-cis 和 cis-t-trans 變換和pyrazine 吸收光譜。目前，我們使用Born-Oppenheimer 近似及Frank-Condon 重疊的方法研究了pyrazine 的第一和第二激發態吸收光譜。對於非絕熱動力學涉及到能量和電子在不同相的介面傳遞（特別是超快過程）。核的運動必須用量子化的概念來處理，而通常激發態勢能面很難精確得到，我們將運用原分所林聖賢院士發展的一種簡諧微擾近似方法來處理該難題，一個改進的方向是包含高階的非簡諧貢獻，沿著這個思路我們已經成功地推導出非簡諧效應的一階修正，並正在用於解釋一些實驗結果。二階的簡諧效應的推導將是下一步工作。目前，我們做了初步的計算關於ZnCAPEBPP 吸收光譜，電子轉移速率將是下一步工作。
非包爾-歐本海默動力學的混和量子和古典理論與計算(I)
(2006)
朱超原
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SHU Chogen
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交通大學應用化學系
這個三年期的個人計畫是吾人第一次申請國科會計畫(94年度)自從被聘為國立交通大學助理教授從94年8月1日起。我已經從事量子與半經典混合的動力學理論,特別是non-Born-Oppenheimer動力學理論工作有15年了。我將會繼續從事這個領域的研究工作, 我的工作重點將是在兩個方面：一方面是基礎理論的研究而另一方面是光化學中的應用研究。在基礎理論方面，我將發展一種統一的半經典理論來模擬classical allowed和 classical forbidden transition, 讓這兩種transitions在同一理論基礎中得到處理因為位能曲面交叉/非交叉的幾何構造是很複雜的。一個目標是找到新的解折公式來處理nonadiabatic transition，然後將此公式用到分子動力學中處理Born-Oppenheimer trajectory的程式中，把該程式擴展到處理non-Born-Oppenheimer動力學。Multidimensional IVR 方法是使用trajectory來傳播波函數的近似方法，可以考慮波函在同樣和不同樣位能面上的量子干涉效應。我的另一個目標就是要從理論面來簡化IVR方法使其能用到大體系原子分子中又不失計算精度。在應用方面，nonadiabatic transition 在許多領域中例如光化學，雷射化學，電子轉移，能量傳移，non-radiative transition 和 ion-molecule 反應中都有很重要的作用。我將研究C + CO nonadiabatic 反應動力學，研究pyrazine和azobenzene 分子中由conical intersection 引起的動力學過程，研究在半導體TiO2上的interfacial電子轉移過程。有關前兩種的研究我將使用新開發的decay-of-mixing方法來做計算。有關電子轉移過程的研究，我將使用原分所林聖賢院士開發一種基於Harmonic近似的perturbation方法來做計算。
非包爾-歐本海默動力學的混和量子和古典理論與計算(II)
(2006)
朱超原
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SHU Chogen
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交通大學應用化學系