利用掃描穿隧電子顯微鏡研究高溫超導薄膜表面之電子穿隧特性

Abstract

本論文的主旨乃針對高溫超導薄膜(包括YBCO和Tl-系)表面之電子特 性，如表面形貌、薄膜之成長模式、單電子充電效應以及隨溫度變化的超 導能隙關係等，利用掃描穿隧電子顯微鏡(STM)作一系列有系統的探討與 研究，其主要的實驗結果分述如下。 首先在薄膜的成長機制方面， 我們使用掃描脈衝雷射蒸鍍法(SPLD)將YBCO薄膜鍍在不同的單晶基板上， 包括MgO、YSZ、YSZ/Si、LaAlO3(LAO)、NdGaO3(NGO)以及(110)SrTiO3( STO)等，來探討晶格不匹配性程度與基板的方向對高溫超導薄膜成長演進 過程的影響。經由STM對一系列不同厚度薄膜表面形貌的觀察結果發現， 當YBCO薄膜鍍在MgO基板只經過拋光及基板加以高溫退火處理後之成長模 式完全不同，分別為island成長及step flow成長模式。對於YSZ與YSZ/Si 上也呈現出不同的成長機制，前者顯示dislocations在成長演進的中間過 程扮演著一個重要關鍵的因素，但後者卻沒有觀察到類似的轉變行為。另 外，針對退火處理之(110)STO基板於不同的蒸鍍溫度(Ts=6900C及7900C) 而言，我們發現在這兩種情況下具有相同的成長機制，即step flow成長 模式。同時在此薄膜的表面形貌上，可明顯地觀察到其長條狀的顆粒都沿 著基板之[001]方向整齊的排列。雖然如此，吾更發現在較低的蒸鍍溫度 條件下，具有相對較小的長條形顆粒及較平整的表面。綜合以上的實驗結 果明顯地指出，不僅是YBCO薄膜鍍在不同的單晶基板上，甚至於在相同的 基板上，由於基板條件之差異也呈現出不同的成長模式。基於此實驗結果 ，我們可藉由基板的選擇與控制基板的條件而製作出合乎各種應用元件所 需求品質之薄膜樣品。 另一方面，在高溫超導薄膜表面的電子穿 隧特性上，吾首次針對此材料在室溫下觀察到單電子充電效應亦即所謂的 Coulomb blockade及staircase現象。關於此現象乃是經由STM的探針與超 導薄膜表面而自然形成之一系列串聯的中觀穿隧結系統所觀察到的結果。 另外，我們更藉由有系統的改變針尖與薄膜表面間的距離(改變外加於探 針的偏壓)來觀察對此效應的影響情形。實驗量測發現在電流-電壓之特性 曲線上的一系列等電壓的階梯寬度，dVn=e/C，與外加的偏壓呈線性關係 。從這個重要的結果得知，改變外加於探針偏壓的作用乃是變化穿隧結的 電容參數(C)值。因此，吾可進一步的由此關係和穿隧結系統的幾何結構 來估算針尖與超導薄膜表面間的有效電容值，計算所得結果與實驗量測相 當的吻合。 同時，我們也在單電子充電效應中發現另一有趣的現象， 當外加 的偏壓達到某一臨界值時，在YBCO薄膜樣品上存在有跨過零電壓 的 階梯寬度值約等於其它一系列等寬度階梯的1.5倍，亦即dVr=1.5 dVn，其中dVr及dVn分別表示以及其它一系列階梯的寬度值，們稱之為零 電壓的奇特性(zero-bias anomaly)。關於此奇特的現象，我們認為是由 於YBCO薄膜表面之劣化所產生的氧化層經由外加偏壓而感應的極化現象， 藉由在相同樣品上的極化強度對電壓關係的電極化量測，更進一步地驗證 了吾目前的推測與實驗結果。再者，本論文的重要研究成果之一，乃是有 效的從所謂的單電子充電效應中導引出高溫超導材料的重要能隙參數D(T) 。由實驗結果得到其歸一化的能隙值對應於(001)YBCO及Tl-系薄膜分別 為3 ~ 4和 4 ~ 6。對於(001)YBCO薄膜，此結果非常接近BCS的理論值。 相比之下，Tl-系薄膜則具有較大的能隙值，其原因可能是由於此類材料 本身屬於二維結構所導致強耦合作用的效應，但其真正的機制尚須更進一 步的瞭解與證實。此外，對於本論文中所有量測的高溫超導薄膜，其能隙 依賴溫度變化關係的行為都明顯地偏離BCS的理論預測。最後，我們也將 相同的方法應用於(103)YBCO及不同氧含量的YBCO/LAO薄膜樣品上，進一 步地探討能隙對於不同方向與在不同氧缺陷下的依賴關係。從實驗的結果 發現在(103)方向的能隙值明顯地大於沿著C-軸方向的值，此結果表明此 類高溫超導材料具有能隙的各向異性。然而在不同氧含量的情況下，其能 隙值大小和C-軸方向的YBCO樣品類似，但小於Tl-系薄膜的值。由此初步 的結果顯示此YBCO超導材料應具有相同的超導機制。