核/殼結構量子點之光物理特性與應用

Abstract

在本論文中我們研究一系列的二－六族半導體核╱殼量子點材料。其中包含了第一型和第二型的殼╱核量子點之合成方法、材料特性以及應用的探討。 透過便利、且單鍋合成的方法，我們以氧化鎘(CdO)為前驅物合成出第一型的CdSe@ZnX (X = S,Se) 的核╱殼量子點。為了拓展應用性，我們進一步製備出水溶性的量子點並分別應用於固╱液相之金屬離子檢測系統以及分子間能量傳遞系統等兩方面。以上所述之各種核╱殼量子材料、系統之物理、化學特性亦有詳細的探討。 第二型的CdSe@ZnTe和CdTe@CdSe核╱殼量子點，是以較為環保的氧化鎘(CdO)與氯化鎘(CdCl2)分別為製備核╱殼的前驅物來合成。在此，對於層間放光的光譜與動力學解析我們有進一步的研究。此外，利用飛秒雷射的增益轉換技術，我們首度觀察到CdTe@CdSe層間放光的初期緩解動力學現象；此現象指出，第二型的核╱殼量子點其電子電洞分離速率會與核心大小呈反比。我們可將此結果應用於電子電洞分離速率的控制並應用於光電元件的材料設計上。我們亦研究同屬第二型的三層核╱殼量子點CdSe@ZnTe@ZnS and CdSe@CdTe@ZnTe的合成與其物、化特性。CdSe@ZnTe@ZnS建基於CdSe@ZnTe的雙層結構之上；藉由硫化鋅(ZnS)的包覆，雖然造成CdSe@ZnTe放光波長的小小紅移現象，卻大大地提高其量子產率到原來的30倍強。如此一來，我們成功製備出屬於第二型的層間放光特性，卻具有接近第一型量子產率的核╱殼╱殼量子點，開拓了相同核╱殼量子點材料之波長調控度。另一方面，我們在CdSe@ZnTe的雙層結構之間插入另一層CdTe層，此舉乃是為了讓電子電洞分離更形徹底；藉由CdTe夾心層的存在，使得電子電洞的結合更為不易。在CdSe@ZnTe的雙層結構時，電子電洞結合的輻射生命期由單一CdSe的奈米秒級延長至微微秒級；而在三層結構CdSe@CdTe@ZnTe中，更大幅延長至10個毫秒左右。我們相信這個改良對於光電元件的光電轉換效能應有顯著之影響。