使用緩衝層成長磊晶氧化鋅於單晶基板上之研究

Abstract

本論文研究以金屬有機化學氣相沉積法(metalorganic chemical vapor deposition, MOCVD)與脈衝雷射蒸鍍法(pulsed laser deposition, PLD)使用Y2O3緩衝層成長氧化鋅磊晶薄膜於Si(111)、YSZ(111)基板。另外使用原子層化學氣相沉積法(atomic layer deposition, ALD)成長氧化鋅磊晶薄膜於GaN/c-sapphire基板上。 本論文主要可分為三個部分。第一部份為探討使用PLD沉積Y2O3薄膜在Si(111)與YSZ(111)基板上之成長，嘗試在Si與YSZ基板獲得較佳的Y2O3晶體品質，做為後續成長氧化鋅之良好緩衝層。第二部分為分別使用MOCVD與PLD法沉積氧化鋅於Y2O3/Si(111)與Y2O3/YSZ(111)基板，探討在不同的成長時間與雷射脈衝次數，氧化鋅薄膜成核、成長階段之薄膜形貌與晶體品質的變化。第三部分，使用ALD法嘗試找出最佳的鍍膜條件成長磊晶氧化鋅薄膜，利用穿透式電子顯微鏡(transmission electron microscopy, TEM)分析薄膜結構特性，並與MOCVD法之結果作比較。 在第一部份中，使用Si與YSZ單晶基板成長高品質Y2O3薄膜當作良好的緩衝層。改變不同的成長溫度與氧分壓條件，嘗試成長出晶體結構良好與表面平整的Y2O3薄膜，由X光繞射儀(x-ray diffraction, XRD)與原子力顯微鏡(atomic force microscopy, AFM)分析得知，在YSZ單晶基板上可以成長出晶體品質較佳而且表面平整的Y2O3薄膜。 在第二部分的討論則是比較使用MOCVD與PLD法在Y2O3緩衝層上成長氧化鋅之成核與成長情況的差異。經由不同的成長時間與雷射脈衝次數實驗參數變化與TEM分析結果，發現在成核階段兩者的成核模式並不相同，以MOCVD法成長趨向於2D特性，而以PLD法成長趨向於3D特性，在氧化鋅成長階段兩者的成長模式均為3D特性。氧化鋅與Y2O3之界面分析顯示兩者並無額外的界面層，這表示氧化鋅與Y2O3在成長溫度1000 □C以下不會產生反應。藉由TEM擇區繞射 (selected area diffraction, SAD) 圖型分析，可以得到氧化鋅與Y2O3之間的磊晶關係為：{0002}ZnO //{222}Y2O3、 {1120 }ZnO //{440}Y2O3、 < 0110>ZnO //<112>Y2O3 與 <2110 >ZnO //<110>Y2O3。 第三部分ALD則是嘗試在成長溫度300 □C的情況下，成長出磊晶的氧化鋅薄膜，並且分析氧化鋅磊晶薄膜的結構特性與發光特性。經由TEM與HRXRD(high-resolution XRD)分析的結果，顯示使用ALD法在GaN可以成長出磊晶氧化鋅薄膜，而且氧化鋅薄膜的沉積速率每一周期(cycle)大約為單位晶胞c軸一半長度，符合ALD自我侷限(self-limiting)成長機制。藉由weak-beam TEM影像分析薄膜內部差排密度與主要差排種類，得到薄膜內部總差排密度約為1011 cm-2，差排種類主要為刃差排(50％)。此外使用TEM convergent beam electron diffraction(CBED)技術，得到在Ga極性之GaN上成長Zn極性之氧化鋅薄膜。相較於MOCVD，ALD法可在較低的基板溫度成長磊晶的氧化鋅薄膜，而且在成長速率方面，ALD法的理想成長速率為固定的，沉積的薄膜厚度只與反應的循環次數有關，因此可以很精準的控制沉積薄膜厚度。