自聚型半導體量子點中多激子問題的研究(I)

Abstract

由於自組式(self-assembled)半導體量子點(semiconductor quantum dots)高品質的光電特 性及原子般的電子結構，人?對於利用此一量子點實現新一代光電元件深寄厚望。一般 而言量子點中的光電過程主要涉及電子電洞對(electron-hole pairs)的產生或湮滅，在此奈 米尺度的結構中電子電洞對緊密地束縛在一起而形成多激子聚合體(multi-exciton complexes)，此聚合體中的庫倫作用力相當強烈而且複雜，因此如何研究量子點中的多 由於自組式(self-assembled)半導體量子點(semiconductor quantum dots)高品質的光電特 性及原子般的電子結構，人?對於利用此一量子點實現新一代光電元件深寄厚望。一般 而言量子點中的光電過程主要涉及電子電洞對(electron-hole pairs)的產生或湮滅，在此奈 米尺度的結構中電子電洞對緊密地束縛在一起而形成多激子聚合體(multi-exciton complexes)，此聚合體中的庫倫作用力相當強烈而且複雜，因此如何研究量子點中的多 激子並發展相關理論便成為一項挑戰。本計劃的目的是對自組式量子點的電子結構及其 多激子性質進行理論研究。 本計劃主要由下列主題構成: 1. 量子點電子結構的計算 在本主題中我們將採用多重尺度計算的方法研究量子點的單電子電子結構:包括多能帶 k.p 法, 緊密束縛法?我們發展的模擬程式將可普遍適用於各種量子點材料﹑形狀和結構? 我們將定量地考慮真實量子點的構成元素包括其應力分佈,化學成份及幾何形狀?其中 k.p 法適合較大量子點的計算並且可以很容易地與應力計算結果相結合。緊密束縛法精 密地考慮電子波函數到原子尺度所以可以更有效地考慮化學成份擴散的問題，但計算量 也因此變得龐大而需要更有效的高階演算法(例如ARPACK eigensolver)和計憶體容量。 我們的計算結果將與原子力顯微鏡量測和瑩光(Photoluminescence)實驗結果驗證並提供 多激子計算中量子點模型的依據? 2. 多激子(multi-exciton)問題研究 利用configuration interaction (CI) 的方法及exact diagonalization (ED)的技術我們將計算 量子點中多激子的量子態及能量, 由於量子點內的粒子數有限,CI 和ED的方法數值上得 以求得幾近正解的結果並同時允許深刻的物理解析?在我們先前的研究中我們已計算出 激子數達十二個的多激子基態和化學能?計算多激子問題的主要困難在於隨著激子數的 增加哈密頓矩陣變得相當龐大以至於一般的個人電腦設備和數值函式庫無法解決其問 題。在本計劃中我們將運用高等的ARPACK 數值演算方法配合高速高容量(>2G RAM) 的工作站級個人電腦計算完整的基態和激發態,掌握量子點所有激子量子態的資訊後我 們便可以進一步計算量子點完整的光譜性質? 3. 單量子點(single quantum dot)光譜:非對稱量子點和激子的動態行為 最近量子點光譜實驗的快速發展引發相關理論普遍的研究興趣, 包括量子點瑩光 (Photoluminescence), 瑩光激發(Photoluminescence excitation) 和時析(time resolved)光譜 學, 在我們先前的研究中我們已對量子點的強磁場瑩光進行深入的分析。最新的光譜實 驗(Robin Williams et. al, NRC)已量得單量子點豐富的光譜精細結構?實驗顯示理想量子 點的對稱性似乎受到某程度的破壞, 我們初步的研究發現其非對稱性活化許多暗激子 (dark exciton)進而造成複雜的光譜結構?但是要完整解釋測量的單量子點光譜必需對激 子再結合(recombination)前的動態過程有所瞭解，激子的動態行為與其幅射(radiative)與 非幅射(non-radiative)的鬆弛(relaxation)過程有關並直接影響量子點內激子數目的統計分 佈,目前為止相關研究並未確實地考慮量子點的真實電子結構,我們將在本計劃中探討其 對量子點光譜及激子數統計分佈的影響?